Carroll si formò nel Collegio di Saint-Omer a Saint-Omer, nelle Fiandre francesi, poi nel 1753 entrò nella Compagnia di Gesù: lasciò l'Europadopo lo scioglimento dell'Ordine (1773) e, tornato in patria, iniziò a dedicarsi attivamente all'evangelizzazione del territorio del Maryland. E' anche il fondatore della Georgetown University di Washington.
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