Carrol si formò nel Collegio di Saint-Omer a Saint-Omer, nelle Fiandre francesi, poi nel 1753 entrò nella Compagnia di Gesù: lasciò l'Europa dopo lo scioglimento dell'Ordine (1773) e, tornato in patria, iniziò a dedicarsi attivamente all'evangelizzazione del territorio del Maryland. Amico di Benjamin Franklin, contribuì attivamente alla lotta per l'indipendenza americana (venne inviato nel Québec per convincere i coloni francesi ad unirsi a quelli delle tredici colonie ed a partecipare alla guerra d'indipendenza). Franklin convinse il nunzio pontificio a Parigi a chiedere a papa Pio VI di sottrarre i territori americani alla giurisdizione del vicario apostolico di Londra, così il 26 novembre 1784 Carroll fu nominato prefetto apostolico di tutti gli Stati Uniti d'America; quando fu creata la prima sede episcopale americana, quella di Baltimora (6 novembre 1789), vi fu eletto vescovo e poi (1808) arcivescovo.
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